Sampo Saari1,2, Panu Karjalainen1, Heino Kuuluvainen1, Aimo Taipale2, Topi Rönkkö1
1 Aerosolifysiikan laboratorio, Fysiikan laitos
2 Puhtaan ilman ratkaisut, VTT
TIIVISTELMÄ
Kaupungeissa ja liikenneväylien varressa ulkoilman hiukkaslukumääräpitoisuutta hallitsee tyypillisesti pienet nanokokoluokan hiukkaset, jotka voivat tunkeutua syvälle ihmisen keuhkoihin ja aiheuttaa erilaisia terveysongelmia. Tässä tutkimuksessa esittelemme aerosolin generointisysteemin, joka jäljittelee liikenteessä syntyvää aerosolia. Aerosolien generointisysteemiä käytettiin viiden tyypillisen kaupallisen ilmanvaihtosuodattimen hiukkaserotusasteen määrittämiseen hiukkaskokoalueella 1.3 - 240 nm. Kaiken kaikkiaan suodatustehokkuuksien havaittiin olevan voimakkaasti riippuvaisia partikkelikoosta ja merkittäviä eroja havaittiin eri suodattimien välillä.
Liikenneperäiset nanohiukkaset pitäisi ottaa nykyistä paremmin huomioon ilmanvaihtosuodattimien laatukriteereissä ja testauskäytännöissä.
JOHDANTO
Hengitysteihin kulkeutuvat pienhiukkaset (PM2.5) ovat tutkitusti ihmisen terveydelle vaarallisin ilmansaaste sekä ulkoilmassa /1/ että sisäilmassa /2/. Useissa tutkimuksissa on raportoitu, että liikennereittien ja kaupunkikeskustojen läheisyydessä hiukkasten
lukumääräpitoisuutta dominoivat ultrapienet nanohiukkaset /3/. Näissä tapauksissa keskimääräinen hiukkaskoko kaupunki-ilmassa on havaittu olevan alle 30 nm. Monet tutkimukset antavat ymmärtää, että kaupunki-ilmaan vapautuvat nanohiukkaset ovat pääasiassa lähtöisin liikenteestä, sekä bensakäyttöisistä /4/ että dieselkäyttöisistä /5/
ajoneuvoista. Nämä nanohiukkaset sisältävät usein niin kutsuttuja nukleaatiohiukkasia, jotka koostuvat pääasiassa rikkiyhdisteistä ja hiilivedyistä /6/, ja lisäksi diesel- ja bensa-autot voivat emittoida myös metallisia nanohiukkasia /7//5/ ja nokihiukkasia /8//5/, jotka ovat myös nanohiukkaskokoluokassa.
Saastuneilla alueilla ulkoilman hiukkaspitoisuudet voivat vaikuttaa merkittävästi sisäilman hiukkaspitoisuuksiin rakennuksissa /9/. Tästä johtuen erityisesti
runsasliikenteisillä alueilla rakennusten sisäilma saattaa sisältää merkittäviä määriä ajoneuvojen päästöistä lähtöisin olevia nanohiukkasia. Klassisen suodatusteorian mukaan mekaaniset kuitusuodattimet ovat suhteellisen tehokkaita poistamaan erittäin pieniä hiukkasia diffuusiomekanismin avulla /10/. Kuitenkin on hyvin vähän mitattua tietoa siitä, miten rakennusten ilmanvaihtosysteemit, ilmansuodattimet tai huoneilman puhdistimet vaikuttavat näiden nanohiukkasten pitoisuuksiin. Hiukkasten optiset mittausmenetelmät, joita käytetään suodattimien standarditesteissä (EN779 ja ASHRAE 52.2), pystyvät mittaamaan ainoastaan kooltaan yli 100 nm kokoisia hiukkasia. Näin ollen ilmansuodattimien kykyä suodattaa nanohiukkasia ei lainkaan mitata
standarditesteissä. Standardien mukaiset hiukkasgeneraattorit, jotka tuottavat DEHS hiukkasia (EN779) ja KCl hiukkasia (ASHRAE 52.2), eivät pysty tuottamaan riittävää määrää testihiukkasia ultrapienten nanohiukkasten kokoluokassa.
Tässä tutkimuksessa demonstroimme testiaerosolin generointisysteemiä, jolla voidaan jäljitellä tyypillistä ajoneuvoperäistä päästöaerosolia sekä hiukkaskokojakauman suhteen, että hiukkasten fyysisten ja kemiallisten ominaisuuksien suhteen. Lisäksi tätä hiukkasten generointisysteemiä käytettiin määrittämään ultrapienten hiukkasten suodatustehokkuutta kahdessa tyypillisessä suodatinratkaisussa, joista toinen perustuu kuitusuodattimeen ja toinen sähköiseen suodatukseen.
TUTKIMUSMENETELMÄT
Testiaerosolin generointisysteemi koostuu nukleaatiohiukkasten generaattorista ja nokihiukkasten generaattorista. Nukleaatiohiukkasten generaattorin toimintaperiaate näkyy Kuvassa 1. Nukleaatiohiukkasgeneraattorin tarkoitus on kontrolloidusti jäljitellä ajoneuvojen päästöissä tapahtuvaa rikkiperäistä hiukkasten muodostumisprosessia /11/.
Generaattorissa rikkidioksidikaasua (SO2) hapetetaan rikkitrioksidiksi (SO3) korkean lämpötilan katalysaattorissa. Hapettunut SO3 reagoi veden kanssa muodostaen kaasumaista rikkihappoa /11/. Tämä kuuma kaasuseos sekoitetaan kylmään ilmaan, jolloin rikkihappo tiivistyy ja siitä muodostuu nukleaatiohiukkasia (ks. myös Kuva 2).
Muodostuneiden hiukkasten koko on tyypillisesti 3-30 nm. Nokihiukkasgeneraattori perustuu pienikokoiseen dieselmoottoriin, jota käytetään tyypillisesti veneissä.
Testisysteemissä nukleaatiohiukkaset ja nokihiukkaset sekoitetaan (Kuva 2.), ja testiaerosolin annetaan tasoittua sekoituskammiossa, jonka tilavuus on n. 5 m3.
Hiukkasten generointisysteemi mahdollistaa suodattimien testaamisen tyypillisillä virtausnopeuksilla, joita käytetään ilmanvaihtosuodattimissa.
Kuva 1. Hiukkasten muodostumismekanismi nukleaatiohiukkasten generaattorissa.
Hiukkasten generointisysteemiä sovellettiin viiden eri hiukkassuodattimen
suodatustehokkuuden testaamiseen. Ensimmäinen suodatin oli F7 luokan mekaaninen pussimallinen kuitusuodatin, joka oli valmistettu lasikuidusta. Toinen ja kolmas testisuodatin olivat tehokkaita HEPA luokan hiukkassuodattimia, nimeltään HEPA1 (luokitusluokka H12) ja HEPA2 (luokitusluokka H13). Neljäs testisuodatin oli elektreettisuodatin, joka koostui koronalankavaraajasta ja sähköstaattisesta
suodatinmateriaalista. Elektreettisuodatinta tutkittiin sekä varaajan kanssa, että ilman varaajaa. Viides testisuodatin oli kaksivaiheinen sähkösuodatin (ESP), jossa oli lankamalliset koronavaraajat ja alumiiniset keräyslevyt. Varaajan ja keräyslevyjen jännitteet olivat 7.5 kV ja 4 kV, ja koronavirta oli 1 mA. Testatut suodattimet oli asennettu tiiviisti kanavaan sekoituskammion jälkeen ja ilmavirta suodattimien läpi säädettiin haluttuihin arvoihin. Näissä testeissä ilmavirtauksen pintanopeus suodattimissa säädettiin vakioksi (n. 1 m/s). Testihiukkasten generaattorit käynnistettiin hyvissä ajoin ennen varsinaisia suorituskykymittauksia, millä varmistettiin, että hiukkasten pitoisuus ja kokojakauma olivat tasoittuneet mittausten ajaksi.
Kuva 2: Testisysteemi ja mittalaitteet. Kuva on artikkelista /12/.
Testiaerosolinäyte mittalaitteille otettiin ilmanvaihtokanavasta joko suodattimen etupuolelta tai sen jälkeen (ks. Kuva 2.). Automatisoitu venttiili vaihtoi näytelinjan 12 minuutin välein. Peräkkäiset ennen ja jälkeen mittaussyklit toistettiin kolmesti kullekin testisuodattimelle. Näytteenoton jälkeen aerosoli laimennettiin ejektorilaimentimella ja johdettiin mittalaitteille. Suodatustehokkuutta tutkittiin laajalla hiukkaskokoalueella, mutta erityisesti ultrapienillä hiukkasilla. Kahdella SMPS-mittalaitteella (Nano-SMPS ja Long-SMPS, TSI Inc.) ja PSM-mittalaitteella (Airmodus A10) mitattiin hiukkasten lukumääräkokojakauman kokoluokissa 1.5-3 nm (PSM), 3-65 nm (Nano-SMPS) ja 10-450 nm (Long-SMPS). CO2 analysaattoria (SICK Maihak, Sidor) käytettiin
mittaussysteemissä varmistamaan, että ejektorilaimentimen laimennussuhde pysyy vakiona. Samanaikaisesti CO2 analysaattorilla pystyttiin valvomaan
nokihiukkasgeneraattorin toimintaa. Hiukkassuodattimien suodatustehokkuustestit toteutettiin VTT:n suodatinlaboratoriossa Tampereella.
TULOKSET
Tyypillisen testiaerosolin hiukkaskokojakauman keskimääräiset hiukkaskoot olivat nukleaatiomoodille 10 nm ja nokimoodille 55 nm. Testihiukkasten generointisysteemin tuottama hiukkaskokojakauma vastaa erittäin hyvin tyypillisen dieselajoneuvon tuottamaa todellista päästöä ulkoilmassa /5/. Myös hiukkasten ominaisuudet ovat samanlaiset kuin todellisen päästön; generoidut nanohiukkaset ovat puolihaihtuvia ja sisältävät rikkiyhdisteitä ja suuremmat hiukkaset ovat pääasiassa kiinteitä nokihiukkasia.
Kuva 3: Testisuodattimien suodatustehokkuudet hiukkaskokoluokittain mitattuna PSM, Nano-SMPS ja Long-SMPS mittalaitteilla. Kuva on artikkelista /12/.
Erot suodatustehokkuudessa testattujen suodattimien välillä olivat merkittäviä (ks. Kuva 3.). Lähes kaikki halkaisijaltaan alle 3 nm pienemmät hiukkaset suodattuivat hyvin kaikissa suodattimissa. Tämä selittyy näiden nanohiukkasten nopealla diffuusioliikkeellä ja siten suodattimien suodatustehokkuudet olivat huomattavan korkeat riippumatta erilaisista suodatustekniikoista. 3 nm suuremmilla hiukkasilla yleiset trendit
suodatustehokkuuksissa vaihtelivat suodattimien välillä. F7 suodattimen tapauksessa keräystehokkuus oli käytännössä 100% pienimmillä hiukkasilla aina 10 nm
hiukkaskokoon asti ja alkoi laskea jyrkästi yli 20 nm hiukkasten kokoalueella, eli F7 oli tehokas suodatin nukleaatiohiukkasille, mutta vähemmän tehokas nokihiukkasille.
Hiukkasten suodatustehokkuus F7-tyypin suodattimissa perustuu hiukkasten diffuusioon, impaktioon ja tarttumiseen suodatusmateriaalissa /10/. Hiukkasten diffuusioliike kasvaa pienillä hiukkasilla, ja siksi havaittu suodatustehokkuus oli korkea alle 20 nm hiukkasilla.
Sähkösuodatin (ESP) ei ollut yhtä tehokas pienten hiukkasten kokoluokassa, mutta suodatustehokkuus kasvoi hiukkaskoon funktiona; alle 10 nm hiukkasilla
keräystehokkuus oli alle 50%, 20 nm hiukkasilla 70% ja 40 nm hiukkasilla jo 95%, joten ESP oli selkeästi tehokkaampi suodatin nokihiukkasille kuin nukleaatiohiukkasille. ESP ei saavuttanut 100% suodatustehokkuutta millään hiukkaskoolla. Tämä voi johtua ESP:n varaajan varaustehokkuudesta (osa hiukkasista jäävät neutraaleiksi). Vuodot
suodattimessa voivat myös aiheuttaa tämänkaltaisen tuloksen. Koronavaraajien varaustehokkuus tyypillisesti laskee pienillä hiukkasilla /13/, mikä selittää sen, että testatun ESP:n suodatustehokkuus oli pieni alle 30 nm hiukkasilla.
Elektreettisuodattimen suodatustehokkuus varaajan kanssa oli yli 90% molemmille hiukkasmoodeille kokoalueella 4.5 - 200 nm. Suodatustehokkuus ilman varaajaa edustaa sähköstaattisen suodatinmateriaalin suorituskykyä yksinään. Tässä tapauksessa alle 20 nm hiukkaset suodattuvat diffuusiolla samalla tavoin kuin F7: ssä, mutta pienemmällä teholla.
Molempien HEPA-suodattimien suodatustehokkuus oli yli 99% koko hiukkaskokoalueella. HEPA1 keräsi 99.99% nukleaatiohiukkasista ja 99.95%
nokihiukkasista, kun taas HEPA2:n suodatustehokkuudet olivat 99,60% ja 99,33%
vastaavasti. Tulokset osoittivat, että molemmat HEPA-suodattimet toimivat hyvin, vaikka HEPA1:n läpi tulevien hiukkasten määrä oli yli 10 kertaa pienempi kuin HEPA2: n osalta.
YHTEENVETO
Tässä tutkimuksessa testattiin eri tyyppisiä suodattimia käyttäen uutta liikenteen päästöjä vastaavaa hiukkasgenerointijärjestelmää, joka koostuu säädettävistä nukleaatio- ja nokihiukkasgeneraattoreista. Nanoklusterikokoiset hiukkaset, jotka ovat alle 3 nm alapuolella, suodattuivat tehokkaasti HEPA-, F7- ja elektreettisuodattimilla. ESP osoitti myös suhteellisen korkeita suodatustehokkuuksia, mutta sisälsi suuremman
epävarmuuden. 3 nm suurempien hiukkasten osalta havaittiin suhteellisen suuria vaihteluita testattujen suodatintyyppien hiukkassuodatustehoissa. HEPA-suodattimet olivat tehokkaita kaikissa partikkelikokoissa. F7-suodatin oli tehokkaampi
nukleaatiohiukkasille (alle 30 nm), ja sen sijaan ESP oli tehokkaampi nokihiukkasille (yli 30 nm). Elektreettisuodatin varustettuna varaajalla oli tehokas kaikilla tutkituilla
hiukkaskoilla mutta ei saavuttanut HEPA-suodatustehoa.
Tässä tutkimuksessa kehitimme uudentyyppisen laboratorioon soveltuvan hiukkasten generointimenetelmän, jolla pystytään tuottamaan hiukkaskokojakaumaltaan ja ominaisuuksiltaan samanlainen testiaerosoli kuin liikenteessä syntyvä todellinen
päästöaerosoli. Uutta hiukkasgenerointisysteemiä käytettiin perinteisen pussisuodattimen (F7) ja sähkösuodattimen (ESP) suodatustehokkuuden testaamiseen. Eri suodatintyyppien välillä havaittiin yllättävän suuria eroja ultrapienten hiukkasten kokoluokassa. F7
suodatin oli tehokkaampi nukleaatiohiukkasille (alle 30 nm), ja ESP oli puolestaan selkeästi tehokkaampi nokihiukkasille (yli 30 nm).
Tulokset vahvistavat näkemystä, että hiukkassuodattimien testistandardit tulisi laajentaa kattamaan myös alle 100 nm hiukkaset, jotka dominoivat liikenteen päästöjä ja ovat mahdollinen terveysriski. Jatkossa olisi tärkeää saada lisää tutkittua tietoa ultrapienien hiukkasten suodatustehokkuudesta erityyppisissä suodatussysteemeissä. Uutta tietoa pääsevät hyödyntämään erityisesti ilmanvaihdon suunnittelijat uuden rakennuksen suunnitteluvaiheessa ja huolto- ja ylläpitovaiheessa sekä ilmansuodattimien kehittäjät, rakennuttajat ja kuluttajat
KIITOKSET
Tämä tutkimus on tehty osana projektia nimeltä ” Finnish-Chinese Green ICT R&D&I Living Lab for Energy Efficient, Clean and Safe Environments”, jossa rahoittajina ovat Tekes, Ahlstrom Oy, FIAC Invest Oy, Green Net Finland Oy, Kauriala Oy, Lassila &
Tikanoja Oyj, Lifa Air Oy, MX Electrix Oy, Pegasor Oy ja Sandbox Oy.
LÄHDELUETTELO
1. Pope III, C. A., Thun, M. J., Namboodiri, M. M. et al. (1995) Particulate air pollution as a predictor of mortality in a prospective study of US adults. American Journal of Respiratory and Critical Care Medicine, 151(3_pt_1), 669-674.
2. Hänninen, O., Knol, A. (ed.), Jantunen, M. et al. (2011) European perspectives on Environmental Burden of Disease: Estimates for nine stressors in six countries. THL Reports 1/2011, Helsinki, Finland.
3. Pirjola, L., Lähde, T., Niemi, J. et al. (2012) Spatial and temporal characterization of traffic emissions in urban microenvironments with a mobile laboratory. Atmospheric Environment, 63, 156-167.
4. Karjalainen, P., Pirjola, L., Heikkilä, J. et al. (2014) Exhaust particles of modern gasoline vehicles: A laboratory and an on-road study. Atmospheric Environment, 97, 262-270.
5. Rönkkö, T., Virtanen, A., Vaaraslahti, K. et al. (2006) Effect of dilution conditions and driving parameters on nucleation mode particles in diesel exhaust: laboratory and on-road study. Atmospheric Environment, 40, 2893-2901.
6. Rönkkö, T., Virtanen, A., Kannosto, J. et al. (2007) Nucleation mode particles with a nonvolatile core in the exhaust of a heavy duty diesel vehicle. Environmental Science and Technology, 41, 6384-6389.
7. Rönkkö, T., Pirjola, L., Ntziachristos, L. et al. (2014) Vehicle engines produce exhaust nanoparticles even when not fueled. Environmental Science and Technology, 48, 2043–2050.
8. Heywood, J. B. (1989) Internal Combustion Engine Fundamentals; Mcgraw-Hill:
New York, p 930.
9. Morawska, L., Afshari, A., Bae, G. N. et al. (2013) Indoor aerosols: from personal exposure to risk assessment. Indoor Air, 23: 462–487.
10. Friedlander, S. K. (1958) Theory of aerosol filtration. Industrial and Engineering Chemistry, 50(8), 1161-1164.
11. Arnold, F., Pirjola, L., Rönkkö, T. et al. (2012) First online measurements of sulfuric acid gas in modern heavy-duty diesel engine exhaust: Implications for nanoparticle formation. Environmental Science and Technology, 46(20), 11227-11234.
12. Karjalainen, P., Saari, S., Kuuluvainen, H., Kalliohaka, T., Taipale, A., Rönkkö, T.
(2017). Performance of ventilation filtration technologies on characteristic traffic related aerosol down to nanocluster size. Aerosol Science and Technology, 51(12), 1398-1408.
13. Kulkarni, P., Baron, P. A., Willeke, K. (Eds.). (2011) Aerosol measurement:
principles, techniques, and applications. John Wiley & Sons.